Luis Buñuel propose a Dalí l'idea di un film da realizzare col denaro ereditato da sua madre. Dalí trovò la sceneggiatura mediocre e convenzionale e comunicò a Buñuel "... di avere appena steso una breve sceneggiatura che aveva il tocco del genio ed era in tutto e per tutto l'opposto dei film contemporanei. Era vero. La sceneggiatura era già pronta. Buñuel mi annunciò per telegrafo che stava venendo a Figueres. La mia sceneggiatura lo entusiasmò immediatamente... Elaborammo insieme alcuni punti secondari e il titolo, 'Un Chien andalou', lo lasciai a lui. Buñuel ripartì con tutto il materiale necessario. Inoltre si incaricò della regia, la distribuzione dei ruoli, la realizzazione, ecc....

Qualche tempo dopo mi recai anch'io a Parigi e fui in grado di seguire direttamente la realizzazione del film collaborando oltretutto alla regia grazie alle mie conversazioni serali con Buñuel. Lui accettava anche la minima proposta da parte mia, senza protestare e senza fare ulteriori domande."

Nello stile della scrittura automatica amato dai surrealisti, il film era un susseguirsi di visioni fantastiche: Buñuel aveva visto una nube sfilacciata passare davanti alla luna e un occhio tagliato da un rasoio; Dalí aveva sognato una mano brulicante di formiche.... C'era solo una regola, molto facile, cui si attenevano di comune accordo: rifiutare qualunque idea, qualunque immagine che offrisse spazio a interpretazioni razionali, psicologiche o culturali; aprire ogni porta all'irrazionale, girare soltanto scene che sconvolgevano anche per la loro assenza di motivazione.

Nell'inverno del 1929 ebbe luogo la prima di Un chien andalou. I surrealisti elogiarono il film per le sequenze di carattere onirico e per i motivi scenici opprimenti.

Il resto del pubblico dimostrò invece scarsa comprensione per un film che iniziava con il primo piano dell'occhio di una donna sezionato da un rasoio.

Il secondo film di Dalí e Buñuel, L'âge d'or (L'età dell'oro), fu realizzato nel 1930 grazie al finanziamento del Visconte di Noailles. E' un'opera fortemente iconoclasta dai tratti violenti e ribelli, nella quale appaiono arcivescovi e ossa sulle rocce di Cap Creus, un cieco bistrattato, un cane sfracellato, un bambino che viene ammazzato dal padre e la figura di De Sade travestito da Cristo. Nel cinema dove il film veniva proiettato scoppiò una rissa tra avversari e simpatizzanti hitleriani, i "Camelots du roi". Il locale venne devastato e dovette intervenire la polizia. Ulteriori proiezioni del film furono proibite.

Dalí disegna le scenografie della sequenza del sogno nel film Io ti salverò (Spellbound) del 1945 per la regia di Alfred Hitchcock. Interpreti: Ingrid Bergman, Gregory Peck, Leo G.Carrol, Norman Lloyd, Paul Harvey.